要在iTunes Store登录，可以按照以下步骤操作：

1. 打开设备的“设置”应用程序。

2. 滑动到顶部并点击顶部的Apple ID信息选项。此时会看到一个下拉菜单。

3. 点击“iTunes Store与App Store”选项。

4. 在iTunes Store与App Store页面的顶部，点击登录按钮。如果已经有Apple ID账号，可以直接输入账号密码进行登录。如果没有，需要点击“创建新Apple ID”，根据页面提示填写相关信息以创建一个新的Apple ID账号。

请注意，登录时需要确保设备的日期、时间和网络连接设置正确。如果遇到问题，可以尝试重启设备或检查网络连接。同时，在某些情况下，可能需要更新iTunes软件到最新版本才能正常登录。如果在操作过程中遇到具体的错误提示，可以根据提示信息进行针对性的解决。